Synthesis and optical spectroscopy of thick-shell semiconductor nanoparticles : applications to biological imaging

Résumé : Les Quantum Dots colloidaux (QDs) sont des nanocristaux colloidaux de semiconducteurs aux propriétés optiques uniques : finesse spectrale d’émission, large gamme spectrale d’excitation, brillance élevée. Cependant, leurs applications sont encore limitées par le clignotement de leur émission de fluorescence à l’échelle de la particule unique.Ce travail se concentre sur l’amélioration des propriétés optiques des QDs de CdSe/CdS, ainsi que sur leurs applications biologiques.Le développement d’une synthèse de nanocristaux de CdSe/CdS à coque épaisse a permis d’obtenir facilement des QDs non-clignotants à partir de cœurs de CdSe de cristallinité différente. Cependant, c’est QDs oscillent entre un état brillant et un état gris.La synthèse de QDs de CdSe/CdS à coque épaisse avec un gradient de composition entre le cœur et la coque produit des nanocristaux dont l’émission de fluorescence est parfaitement stable au cours du temps, et donc les rendements quantiques du mono- et du biexciton sont à 100% à l’air, à température ambiante. Les recombinaisons multiexcitoniques sont également efficaces permettant à un QD unique d’émettre de la lumière blanche à forte excitation.La croissance d’une coque d’or autour d’un QD (QDs-dorés) favorise le couplage entre l’exciton du semiconducteur et les plasmons du métal. Cet effet Purcell a pour conséquence d’accélérer les phénomènes radiatifs, diminuant le temps de vie et supprimant le clignotement du QD. De plus, la couche d’or agit comme une barrière contre la photooxydation et les QDs-dorés présentent une résistance plus élevée aux fortes puissantes d’excitation.Le contrôle de la forme des nanocristaux a permis la synthèse de nanoplaquettes, structures bidimensionnelles dont l’épaisseur est contrôlée à la monocouche atomique près. Une nouvelle synthèse de nanoplaquettes cœur/coque conduit à des propriétés intéressantes tant par la pureté de l’émission des nanocristaux que par leur résistance en température.Enfin, les QDs de CdSe/CdS, de par leur brillance et faible photoblanchiment, sont d’excellentes sondes fluorescentes pour l’imagerie biologique. Leur fluorescence et leur structure inorganique ont permis de réaliser de l’imagerie bimodale optique/électronique pour déterminer le nombre et la localisation précise de récepteurs synaptiques dans C. elegans.La monofonctionnalisation des QDs, nécessaire pour sonder certaines voies d’endocytose dans les cellules, a été réalisée grâce à l’encapsulation des QDs dans une nanocage d’ADN dont la formation est parfaitement contrôlée, à la base près. Ce complexe cage d’ADN – QDs a permis de suivre la dynamique d’endocytose des toxines Shiga dans la voie d’endocytose rétrograde jusqu’à l’appareil de Golgi.
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Thèse
Material chemistry. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 2015. English. 〈NNT : 2015PA066432〉
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Soumis le : samedi 7 octobre 2017 - 01:02:07
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Michel Nasilowski. Synthesis and optical spectroscopy of thick-shell semiconductor nanoparticles : applications to biological imaging. Material chemistry. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 2015. English. 〈NNT : 2015PA066432〉. 〈tel-01612544〉

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